析氧反应(OER)缓慢的动力学限制了电解水的效率，因此开发高效 OER电催化剂，降低过电位，对于提升电催化水分解能量转换效率至关重要。碳基材料由于其比表面积大、电导率好、稳定性高等优点，近年来在电催化分解水研究中备受关注。通常，OER 电催化剂活性位点上含氧中间体(*OH，*O，*OOH)吸附自由能可作为催化活性描述符，在碳基材料 OER 过程中，含氧中间体O p轨道与碳原子轨道线性组合形成 C-O 键(σ)和 C-O 反键(σ*)，相似于金属d-带中心理论，OER 反应动力学严重依赖于碳费米能级与 C-O 键之间的能量差。因此，如何有效降低碳基催化剂的费米能级，促进含氧中间体 O p轨道上的电子被快速萃取到碳活性位点至关重要。有鉴于此，杭州电子科技大学裴浪、钟家松副教授、元勇军副教授与南京大学闫世成教授等在泡沫镍基底上选择性地生长垂直排列的金属氢氧化物阵列，以此为金属有机框架材料(MOFs)的金属源和导向模板原位生长MOFs，随后通过简单的硫化热处理，构建了垂直排列的具有核-壳结构的自支撑 OER电催化剂(CoS2/NGC/NF)，并探究其 OER 催化性能与催化剂结构的构效关系。
本文要点要点1.以 CoS2纳米阵列为核，以 MOFs 衍生得到的的 N-掺杂碳(NGC)为壳，在泡沫镍基底上生长具有垂直排列的核-壳结构 OER 电催化剂 CoS2/NGC/NF。这种自支撑纳米阵列电极，既充分暴露了催化活性位点，利于电解质扩散和气体释放，又避免了有机粘结剂的使用导致的界面传质电阻。要点2.在电催化水氧化反应中，CoS2/NGC/NF 在碱液中仅需要 243 mV的过电位即可达到 10 mA/cm2的电流密度，且稳定性高达 20小时；要点3.实验表征与理论计算揭示，高功函数 CoS2核作为强电子受体与碳材料耦合，能快速抽取石墨碳壳层的电子，大大降低了碳材料的费米能级，从而有效减小电子由含氧中间物种向碳活性中心的转移势垒以及中间物种的吸附自由能，提高了 OER 反应动力学。要点4.吡啶氮掺杂的石墨碳表现出较强的 p 型掺杂特性，能够明显降低石墨碳的费米能级，从而进一步促进了中间物种的吸附与活化，改善了 OER 活性。 Lang Pei et al.CoS2@N-doped carbon core–shell nanorod array grown on Ni foam for enhanced electrocatalytic water oxidation. J. Mater. Chem. A. .DOI: 10.1039/d0ta00777c/en/content/articlelanding//ta/d0ta00777c催化技术交流微信群为加强科研合作，我们为还专门开通了一系列专业微信群：科研合作（仅限老师）、机器学习与理论计算、同步辐射与数据分析、仪器分析与测试表征、博士博后求职交流。加微信群方式：添加编辑微信18965840059，备注：姓名-单位-研究方向（无备注请恕不通过），由编辑审核后邀请入群。热催化学术QQ群：256363607光催化学术QQ群：927909706电催化学术QQ群：761590050均相催化与酶催化QQ群：871976131
