引言
清洁能源的波动性、随机性造成了大量的清洁能源废弃,如弃光、弃风现象。电催化分解水生成氢气可以作为一种绿色、高效存储清洁能源的手段。电解水过程中的阳极析氧反应(OER)过程需要较高的过电势,成为电催化分解水的瓶颈。单原子催化剂因具有接近100%的原子利用率和独特的键合结构,在诸多电催化反应,如氧还原、析氢和CO2还原反应等展现出高效率、高选择性的特点。但是单原子催化剂的OER性能却不能让人满意,开发出高效的单原子OER催化剂是单原子研究领域的瓶颈问题之一。
成果展示
近期,中国科学院大连化学物理所吴忠帅研究员与河北大学李亚光副研究员(共同通讯)团队合作发展了一种通用的双金属离子吸附策略,将单原子镍锚定在单层石墨烯上,构建了高效的单原子OER电催化剂。
传统的石墨烯基单原子催化剂制备是将石墨烯进行氮元素修饰,利用氮元素与金属原子的强键合实现单原子在石墨烯表面的锚定。本文中,研究者将K+,Ni2+双金属离子吸附在氧化石墨烯表面,利用K+对Ni2+形成空间阻隔,使得石墨烯表面单原子镍的键合方式为单原子镍-O键合,而不是传统认知的单原子镍-N键合结构。键合方式的改变提升了单原子镍的氧化态,从而显着增强了单原子镍的OER催化能力。
图文导读
图1.
研究者利用双金属离子共吸附方法将钾离子、镍离子吸附在氧化石墨烯表面,通过钾离子的空间阻隔,实现了单原子镍在石墨烯表面的修饰。
图2
通过透射电镜与球差电镜表征确定镍为单原子结构;并通过EXAFS表征发现单原子镍通过氧键合修饰在石墨烯表面。
图3
碱性电催化析氧测试发现单原子镍/石墨烯的OER性能优于氧化镍催化剂,并且远远优于氮键合的单原子镍。证明了氧键合单原子镍具有比氮键合单原子镍更优异的OER催化活性。
图4.
通过理论计算发现,氧键合能够增强单原子镍的氧化能力和对含氧基团的吸附,从而促进OER反应。
综上所述,本工作通过简单的双金属离子吸附获得了氧键合的单原子镍/石墨烯,有效地提升了单原子镍的OER活性。该工作为提升单原子电催化析氧活性提供了有效的解决策略。
文章信息
J Energy Chem
A general bimetal-ion adsorption strategy to prepare nickel single atom catalysts anchored on graphene for efficient oxygen evolution reaction
Yiqing Xu, Weifeng Zhang, Yaguang Li, Pengfei Lu, Zhong-Shuang Wu
J Energy Chem,, 43, 52-57
DOI: 10.1016/j.jechem..08.006
吴忠帅 研究员
中国科学院大连化学物理研究所首席研究员,催化基础国家重点实验室二维材料化学与能源应用研究组(508)组长,博士生导师。
入选中组部引进“海外高层次人才”特聘专家、英国皇家化学会会士、和科睿唯安全球高被引科学家、Energy Storage Materials青年科学家()、中国科学院引进“海外杰出人才”-终期评估优秀(),获国家自然科学奖二等奖等;担任Applied Surface Science编辑,Journal of Energy Chemistry执行编委,Energy Storage Materials编委和管理客座编辑,Advanced Materials客座编辑等。主要致力于二维材料化学与高效电化学能源创新系统的应用基础研究,在高质量石墨烯宏量制备与应用、二维材料设计合成与性能调控、高效微型电化学储能器件与集成微系统、能源存储与催化等研究方向取得了系列研究成果,在国内外相关领域产生了重要影响。已在Energy Environ. Sci.(3篇)、Adv. Mater.(12篇)、J. Am. Chem. Soc.(8篇)、Angew. Chem. Int. Ed.(3篇)、Nat. Commun.(2篇)、Adv. Energy Mater.(4篇)、ACS Nano(15篇)、Energy Storage Mater.(12篇)等国际权威杂志发表论文130余篇,其中IF>10的文章70余篇,已被SCI引用21000余次。
李亚光副研究员
河北大学物理科学与技术学院副研究员,硕士生导师。主要从事二维材料制备及其在光热、电催化方面的应用研究。
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